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Le changement climatique est un problème environnemental mondial. La principale cause de ce changement est la combustion excessive d'énergies fossiles. Celle-ci produit du dioxyde de carbone (CO2), un gaz à effet de serre qui contribue au réchauffement climatique. Face à ce constat, les gouvernements du monde entier élaborent des politiques visant à limiter ces émissions de carbone. Cependant, une simple réduction des émissions de carbone pourrait ne pas suffire. Il est également nécessaire de contrôler les émissions de dioxyde de carbone.
À cet égard, les scientifiques proposent la conversion chimique du dioxyde de carbone en composés à valeur ajoutée tels que le méthanol et l'acide formique (HCOOH). La production de ce dernier nécessite une source d'ions hydrure (H⁻), équivalents à un proton et deux électrons. Par exemple, le couple d'oxydoréduction du nicotinamide adénine dinucléotide (NAD⁺/NADH) constitue un générateur et un réservoir d'ions hydrure (H⁻) dans les systèmes biologiques.
Dans ce contexte, une équipe de chercheurs dirigée par le professeur Hitoshi Tamiaki de l'université Ritsumeikan (Japon) a mis au point une nouvelle méthode chimique utilisant des complexes NAD+/NADH de type ruthénium pour réduire le CO2 en HCOOH. Les résultats de leurs travaux ont été publiés dans la revue ChemSusChem le 13 janvier 2023.
Le professeur Tamiaki explique les motivations de ses recherches : « Il a été récemment démontré que le complexe de ruthénium de type NAD+, [Ru(bpy)2(pbn)](PF6)2, subit une réduction photochimique à deux électrons. Cette réduction donne naissance au complexe de type NADH correspondant, [Ru(bpy)2(pbnHH)](PF6)2, en présence de triéthanolamine dans l’acétonitrile (CH3CN) sous lumière visible », a-t-il déclaré.
« De plus, le barbotage de CO₂ dans une solution de [Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺ régénère [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺ et produit des ions formiate (HCOO⁻). Cependant, la vitesse de production est assez faible. Par conséquent, la conversion de H⁻ en CO₂ nécessite un système catalytique amélioré. »
Par conséquent, les chercheurs ont étudié divers réactifs et conditions réactionnelles permettant de réduire les émissions de dioxyde de carbone. À partir de ces expériences, ils ont proposé une réduction photochimique à deux électrons du couple redox [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺/[Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺ en présence de 1,3-diméthyl-2-phényl-2,3-dihydro-1H-benzo[d]imidazole (BIH). De plus, l'utilisation d'eau (H₂O) à la place de la triéthanolamine dans l'acétonitrile (CH₃CN) a permis d'améliorer encore le rendement.

De plus, les chercheurs ont étudié les mécanismes réactionnels potentiels à l'aide de techniques telles que la résonance magnétique nucléaire, la voltampérométrie cyclique et la spectrophotométrie UV-visible. Sur cette base, ils ont formulé l'hypothèse suivante : premièrement, lors de la photoexcitation de [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺, le radical libre [RuIII(bpy)₂(pbn•⁻)]²⁺* est formé, lequel subit la réduction suivante : BIH donne [RuII(bpy)₂(pbn•⁻)]²⁺ et BIH•⁺. Ensuite, H₂O protone le complexe de ruthénium pour former [Ru(bpy)₂(pbnH•)]²⁺ et BI•. Le produit résultant est dismuté pour former [Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺ et retourne à [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺. Ce dernier est ensuite réduit par BI• pour générer [Ru(bpy)(bpy•⁻)(pbnHH)]⁺. Ce complexe est un catalyseur actif qui convertit H- en CO2, produisant HCOO- et de l'acide formique.
Les chercheurs ont montré que la réaction proposée a un nombre de conversion élevé (le nombre de moles de dioxyde de carbone converties par une mole de catalyseur) – 63.
Les chercheurs sont enthousiasmés par ces découvertes et espèrent développer une nouvelle méthode de conversion d'énergie (la lumière du soleil en énergie chimique) pour produire de nouveaux matériaux renouvelables.
« Notre méthode permettra également de réduire la quantité totale de dioxyde de carbone sur Terre et de préserver le cycle du carbone. Elle peut donc contribuer à atténuer le réchauffement climatique futur », a ajouté le professeur Tamiaki. « De plus, les nouvelles technologies de transport d'hydrures organiques nous fourniront des composés précieux. »
Informations complémentaires : Yusuke Kinoshita et al., Transfert d’hydrure organique photo-induit vers le CO2** médié par des complexes de ruthénium comme modèles des couples redox NAD+/NADH, ChemSusChem (2023). DOI : 10.1002/cssc.202300032

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